爱游戏官网网页版入口-网址登录
咨询热线:400-066-2698
论文期刊
应力检测消除
【48812】环境资料技能中心郝郑平团队在高效乙烯环氧化方面获得重要发展
【48812】环境资料技能中心郝郑平团队在高效乙烯环氧化方面获得重要发展 时间: 2024-06-22 21:25:22 |   作者: 爱游戏官网网页版入口

  乙烯是重要的化工原料,环氧乙烷用处广泛,能够适用于制作乙二醇、组成洗涤剂、表面活性剂、乳化剂、润滑剂、橡胶和塑料等,完成乙烯的高效活化与转化含义严重。

  最近,郝郑平教授团队聚集重要化工进程乙烯定向转化组成环氧乙烷反响,开发了一种根据铝润饰的调控Ag催化剂,经过简略战略完成了高效的乙烯环氧化制环氧乙烷,有望促进乙烯环氧化反响的工业使用。

  乙烯选择氧化生成环氧乙烷(EO)是最重要的工业进程之一,环氧乙烷是一种无法代替的化学中心体。Ag被认为是乙烯环氧化最有用的催化剂,且被广泛研讨。但是,在乙烯环氧化反响中,EO的高选择性往往需求献身乙烯的转化率,由于反响中的两个副反响具有更高的热力学反响焓(乙烯彻底氧化,ΔH=-1327 kJ/mol;环氧乙烷彻底氧化,ΔH=-1223 kJ/mol)。因而,怎么一起完成高乙烯转化率和环氧乙烷选择性仍然存在巨大的应战。

  要害1:根据金属载体电子相互效果(EMSIs)完成乙烯环氧化转化率-选择性的平衡打破

  金属润饰进行催化剂结构调控促进催化活性,本研讨在MnO2载体中掺杂Al元素完成了Ag物种3d电子结构的调控。经过金属载体电子相互效果调控MnO2载体上Ag的电子结构。研讨结果发现Al润饰发生的强金属载体电子相互效果能够在必定程度上促进乙烯环氧化进程要害中心物种氧金属环(OMC)的生成,然后加快了环氧乙烷的发生。

  传统乙烯环氧化催化剂Ag负载量高(10wt.%以上),主要是经过增加促剂(Cs、Re、Cu、Au)提高环氧乙烷选择性,但是这样往往献身了乙烯的转化率。本研讨中经过Al润饰的Ag/Al-MnO2催化剂,在较低的Ag负载量条件下(2.5wt.%),完成了常压温文条件的高环氧乙烷产率。本征活性(TOF值)比较于传统Ag NPs/α-Al2O3和未润饰的Ag/MnO2催化剂提高了48倍和13倍。

  研讨证明了催化活性位是以氧化银的方式存在,Al的引进增加了带正电荷的氧化银位点的数量。EMSIs效果促进了Ag/Al-MnO2催化剂上OMC中心物种的生成以及环氧乙烷的脱附,因而极大地提高了环氧乙烷的生成速率。该机理的提醒也有望为其他选择氧化反响中催化剂的规划供给新思路。