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【48812】从原子尺度上提醒亲疏水性对二氧化碳加氢反响的效果机制
【48812】从原子尺度上提醒亲疏水性对二氧化碳加氢反响的效果机制 时间: 2024-06-25 03:03:38 |   作者: 爱游戏官网网页版入口

  催化反响是在催化剂外表产生的,一般咱们我们能够调控催化剂外表的性质来提高催化反响的活性、选择性和安稳才能。亲疏水性是一个重要的外表性质参数,曩昔人类关于亲疏水性质的了解根本都逗留在对底物分子的富集效果上,例如亲水的催化剂外表简单吸附醇类等物种,而疏水性外表简单吸附酯类酮类等物种。但这种了解是比较微观的,所以从原子尺度上提醒催化剂外表亲疏水性质影响催化反响的实质,关于规划高效催化剂具有极端严重指导意义。

  研讨人员对比了商用碳化硅和量子点碳化硅二氧化碳加氢反响活性,发现亲水性的量子点碳化硅在32atm和150oC的条件下,质量活性(massactivity)比平等条件下疏水性的商用碳化硅高出三个数量级。量子点碳化硅的表观活化能是(48.6kJmol-1),只要商用碳化硅(94.7kJmol-1)的一半左右。凭借原位同步辐射X射线光电子能谱和近边X射线吸收谱等技能办法,研讨人员发现亲水性的量子点碳化硅外表富含羟基,羟基上的H原子能够直接与二氧化碳相互效果构成HCOO*中心物种,然后直接参与到催化反响过程中。这种特别的反响途径降低了HCOO*构成的活化能,然后促进了二氧化碳的活化。根据该知道,研讨人员还构筑了一系列外表富含羟基的催化剂,这些催化剂在CO2加氢反响中的活性比其不含羟基的结构高出了一个数量级。该课题组对亲疏水性在CO2加氢反响中的效果的了解,突破了人类关于亲疏水性的传统认知,为往后寻觅更高效的CO2加氢催化剂开辟了新的思路。

  该项研讨得到了中科院前沿科学要点研讨项目、国家严重科学研讨方案、国家自然科学基金等项目的赞助。